Ο Μπολάνιο γεννήθηκε στις 28 Απριλίου 1953 στο Σαντιάγο. Ο Ρομπέρτο και η αδελφή του πέρασαν τα πρώτα χρόνια τους στα νότια παράλια της Χιλής και το μεγαλύτερο διάστημα της παιδικής του ηλικίας το πέρασε στο Λος `Ανχελες του Μπίο Μπίο.
Είναι κυρίως γνωστός ως μυθιστοριογράφος, αλλά έγραψε και διηγήματα, ποιήματα και δοκίμια. Το 1999 κέρδισε το Βραβείο Ρόμουλο Γκαγιέγος για το μυθιστόρημά του "Los detectives salvajes" (Οι άγριοι ντετέκτιβς), ενώ το 2008 τιμήθηκε μετά θάνατον με το Αμερικανικό National Book Critics Circle Award για το μυθιστόρημά του 2666, το οποίο περιγράφηκε από το μέλος της κριτικής επιτροπής Marcela Valdes ως «έργο τόσο πλούσιο και εκθαμβωτικό, ώστε θα προσελκύει σίγουρα αναγνώστες και φιλολόγους για αιώνες». Ο Μπολάνιο περιγράφηκε στους The New York Times ως «η σημαντικότερη λατινοαμερικανική λογοτεχνική φωνή της γενιάς του».
Ο θάνατος του Μπολάνιο το 2003 ήρθε μετά από μία μακρά περίοδο φθίνουσας υγείας, υπέφερε από ηπατική ανεπάρκεια.