Ο Βαγγέλης Μπουντούνης γεννήθηκε στην Αθήνα. Αποφοίτησε με Αριστείο από το Εθνικό Ωδείο, στην τάξη του Δημήτρη Φάμπα. Συνέχισε με υποτροφία τις σπουδές του στην Ισπανία, δίπλα στον José Tomas. To 1968, κερδίζει το Β’ βραβείο στο διεθνή διαγωνισμό κιθάρας στην Τσεχοσλοβακία. Το 1969 του απονέμεται το Α’ βραβείο στο διεθνή διαγωνισμό κιθάρας, στο Μιλάνο, και την ίδια χρονιά το βραβείο «Μ. Castelnuovo Tedesco» στο διαγωνισμό Viotti στην Ιταλία.

Τιμήθηκε ακόμα με το Α’ βραβείο στο διαγωνισμό της τάξης του Andrés Segovia (Ακαδημία Santiago de Compostella). Γνωρίζεται με τον A. Segovia, ο οποίος τον προσκαλεί για ιδιαίτερα μαθήματα στη Γρανάδα και στη Μαδρίτη.

Ο Βαγγέλης Μπουντούνης έχει δώσει ρεσιτάλ στην Ισπανία, Γερμανία, Τσεχοσλοβακία, Ιταλία, Τουρκία, Γιουγκοσλαβία, Λίβανο, Σουηδία, Ουγγαρία, Καναδά, ΗΠΑ, ΕΣΣΔ και Ελλάδα. Έχει κατ’ επανάληψη ηχογραφήσει για το ραδιόφωνο και την τηλεόραση, και έχει συμπράξει σαν σολίστ με την Κρατική Ορχήστρα Αθηνών.

Από το 1975 συνεργάζεται με τον Μάνο Χατζιδάκι, τον οποίο θεωρεί σαν το σημαντικότερο δάσκαλο που είχε στη μουσική.

Δίσκοι του, με έργα για κιθάρα, κυκλοφορούν από τις εταιρείες «Λύρα», «Μο- τίβο» και «Σείριος».

Έχει συνθέσει και εκδόσει αρκετά έργα για κιθάρα, καθώς και βιβλία που αφορούν στην τεχνική της. Παράλληλα με την καλλιτεχνική του δραστηριότητα, διδάσκει στο Εθνικό Ωδείο και στο ωδείο «Athenaeum», έχοντας δημιουργήσει μια σχολή από αξιόλογους κιθαριστές.